A adulteração de combustíveis é um problema global significativo pois envolve o uso ilícito de substâncias isentas de impostos, que muitas vezes passam despercebidas, mesmo durante o monitoramento de derivados do petróleo. Essa prática ilegal possui implicações de longo alcance, incluindo poluição ambiental, danos a motores, riscos à saúde e evasão fiscal do governo, levando a ganhos ilícitos para aqueles envolvidos nas atividades fraudulentas. Normalmente, os fraudadores empregam substâncias não taxadas que apresentam propriedades semelhantes e miscibilidade com combustíveis, como querosene e óleos vegetais residuais, tornando sua detecção desafiadora por meio dos métodos físico-químicos convencionais empregados no mercado. Diante destes desafios, esta pesquisa visa desenvolver metodologias analíticas avançadas utilizando ferramentas quimiométricas. A partir dessas técnicas, buscamos aprimorar o rastreamento e quantificação da adulteração de combustíveis, permitindo uma identificação mais precisa e eficiente de substâncias ilícitas em combustíveis. Os resultados deste estudo contribuirão para combater esse problema generalizado e proteger o meio ambiente, os motores, a saúde pública e a receita do governo. Para isso, 60 amostras de diesel e 98 amostras de JET-A1 foram aplicadas para simular o processo de adulteração com querosene (KS) para a aplicação de modelos quimiométricos acoplados a técnicas espectroscópicas. Os algoritmos de classificação permitiram classificar as misturas de acordo com as bandas de absorção de IR atribuídas a produtos de oxidação, como fenóis e ácido carboxílico, com alta precisão e 100% de sensibilidade e especificidade tanto para diesel quanto para JET-A1. MCR-ALS e PLS foram capazes de detectar e quantificar KS nos combustíveis com alta precisão (RMSEP<1,64%; R2>0,995). MCR-ALS com restrição de área PARAFAC combinadas com espectroscopia de fluorescência com matriz de emissão de excitação (EEM) permitiram a quantificação de JET-A1. Além disso, o algoritmo PARAFAC também quantificou o conteúdo de KS com alta precisão (RMSEP = 5,36%). MCR- ALS se destacou por recuperar o perfil espectral dos adulterantes, separando-o do espectro do combustível. Além disso, a metodologia desenvolvida teve um desempenho geral superior aos métodos físico-químicos tradicionais usados para rastrear a adulteração, mostrando seu potencial para futura aplicação no controle de qualidade de combustível in loco.