PPGQ/CCET PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA INSTITUTO DE QUÍMICA Telefone/Ramal: (84) 3342-2323/136 https://posgraduacao.ufrn.br/ppgq

Banca de DEFESA: MOISÉS DA COSTA BORGES SOARES

Uma banca de DEFESA de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : MOISÉS DA COSTA BORGES SOARES
DATA : 26/07/2019
HORA: 08:00
LOCAL: Auditório do CCET
TÍTULO:

DESIDROGENAÇÃO OXIDATIVA DO ETILBENZENO A ESTIRENO NA PRESENÇA DE CO2 USANDO CATALISADORES A BASE DE CoFe2O4-MCM-41: adsorção preferencial nos sítios O-2-Fe3+-O2- localizados nas posições octaédricas


PALAVRAS-CHAVES:

desidrogenação oxidativa, etilbenzeno, ferrita de cobalto, papel do CO2, mecanismo catalítico.


PÁGINAS: 130
RESUMO:

O presente estudo descreve o desempenho catalítico da ferrita de cobalto suportada no MCM-41 para a desidrogenação oxidativa de etilbenzeno e avalia o papel do CO2 na superfície do catalisador durante a reação usando dados experimentais e cálculos da teoria do funcional de densidade (DFT). Um mecanismo foi descrito indicando o papel dos sítios ácido-base de O-2-Fe3+-O2-e O-2-Co2+-O2-presentes nas posições tetraédrica e octaédrica da estrutura da ferrita de cobalto. Os sólidos foram caracterizados por difração de raios X (DRX), espectroscopia Raman (ER), espectroscopia Mössbauer (EM), espectroscopia de fotoelétrons de raios-X (XPS), magnetometria de amostra vibrante (VSM), redução a temperatura programada (H2-TPR), adsorção química de NO e piridina, seguida de análise de infravermelho (FTIR), dessorção de CO2 a temperatura programada (TPD-CO2), fisissorção de N2 e microscopia eletrônica de transmissão (MET). Os resultados de DRX, ER, EM e VSM, antes e após testes catalíticos, confirmaram a formação de ferrita de cobalto parcialmente invertida e mostraram o papel do CO2 na reativação dos sítios ácido-base durante o ciclo catalítico, observando que a fase da ferrita de cobalto foi mantida quando a reação foi realizada na presença de CO2 e reduzida nos testes sem CO2. As isotermas de N2, DRX de ângulo baixo e imagens de MET mostraram a formação do suporte MCM-41. Os testes catalíticos demonstraram que o CO2 é essencial para obter bons valores de conversão de etilbenzeno e que a ferrita de cobalto é mais ativa e estável do que o catalisador de hematita tradicional. Análises termogravimétricas mostraram que o CO2 favorece a oxidação do carbono depositado durante a reação. Os resultados de TPD-CO2 e FTIR-CO2 indicaram a presença de sítios básicos fracos e a adsorção preferencial de CO2 como pontes de carbonato e bicarbonato. Os resultados computacionais confirmaram a forma preferencial da adsorção de CO2 como bicarbonato. O ciclo catalítico proposto, através de uma abordagem teórica (DFT), mostra que a adsorção de CO2 e do etilbenzeno ocorrem preferencialmente nos sítios octaédricos O-2-Fe3+-O2- em comparação aos sítios O-2-Co2+-O2-, devido a uma maior acidez dos sítios de ferro em comparação aos de cobalto na superfície do espinélio, evidenciando o papel do CO2 em regenerar os oxigênios da rede e a fase do ferro do espinélio. Através da abordagem das superfícies de potencial eletrostático complementar, a adsorção do etilbenzeno ocorre preferencialmente nos sítios de FeOX (x > 4) mais externos (ácido de Lewis) e a reação de desidrogenação ocorre predominantemente no oxigênio ligado ao ferro (base de Lewis).


MEMBROS DA BANCA:
Externo à Instituição - ANTONINHO VALENTINI - UFC
Externo à Instituição - MARCO ANDRE FRAGA - INT
Interno - 1859346 - MIGUEL ANGELO FONSECA DE SOUZA
Presidente - 2087667 - TIAGO PINHEIRO BRAGA
Interno - 1149328 - VALTER JOSE FERNANDES JUNIOR
Notícia cadastrada em: 23/07/2019 14:58
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