Banca de QUALIFICAÇÃO: RODOLFO LUIZ BEZERRA DE ARAUJO MEDEIROS

Uma banca de QUALIFICAÇÃO de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : RODOLFO LUIZ BEZERRA DE ARAUJO MEDEIROS
DATA : 23/12/2017
HORA: 10:00
LOCAL: Auditório do LABTAM - NUPPRAR
TÍTULO:

Síntese One-pot por Combustão Assistida por Micro-ondas de Catalisadores a base de Ni, Co e Fe para Produção de H2 via Reforma a Seco do CH4


PALAVRAS-CHAVES:

Síntese One-Pot, Microondas, Planejamento de Mistura, Ni, Fe, Co, Reforma do Metano e H2.


PÁGINAS: 86
RESUMO:

Catalisadores a base Ni, Co e Fe suportados em Al2O3 foram preparados de forma simples e rápida pelo método one-pot combustão assistida por micro-ondas, utilizando os nitratos como precursores e baixo teor de combustível (ureia). Os catalisadores foram calcinados a 550 ºC por 3 h e caracterizados por difração de raio X (DRX), redução à temperatura programada (TPR), fissisorção de N2 (BET-BJH), espectrometria de fluorescência de raios X (EDX), microscopia eletrônica de varredura com microanálise química (MEV-EDS), microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (MET) e termogravimetria (TG) com espectrofotometria de infravermelho por transformada de Fourier (FTIR) acoplado. A redutibilidade em atmosfera de H2 e a atividade catalítica durante a reação de reforma a seco dos catalisadores foram investigados por difração de raio X in-situ. Os testes catalíticos foram realizados na temperatura de 700 ºC (ativação e reação) utilizando velocidade espacial de 72 Lh-1g-1 e razão CH4/CO2 igual a 1 durante 20 h. O planejamento estatístico de mistura foi delineado para estudar diferentes formulações dos catalisadores e verificar os seus efeitos nas estabilidades de CH4 e CO2 e no rendimento de H2. Os resultados indicam que as fases ativas apresentam tamanhos de partículas abaixo de 20 nm, alto grau de redução e área específica em torno de 200 m²/g. Nos testes catalíticos diferentes comportamentos foram observados, sendo os catalisadores bimetálicos Ni-Fe mais estáveis e ativos que os catalisadores bimetálicos Ni-Co, devido a maior formação da liga NiFe. As modelagens matemáticas, com coeficientes de correlação (R²) acima de 0,9942, foram utilizadas para modelar e validar experimentalmente a metodologia aplicada, a partir da preparação do catalisador trimetálico TA1 (8,7 %p de Ni e 1,3 %p Co e Fe). Os resultados de caracterização e do teste catalítico foram coerentes com o delineamento proposto, validando experimentalmente a modelagem estatística. Por fim, na etapa de otimização, o catalisador TA1 foi promovido com Ce e Mg e ativado a 800 ºC, visando diminuir a formação do coque que provocou o encapsulamento da fase ativa, observado em todos os catalisadores testados. A atuação das vacâncias de oxigênio e a modificação da acidez da superfície pelo Ce e Mg, respectivamente, influenciaram fortemente o desempenho do catalisador TA1, no qual foram observadas estabilidades de CH4 e CO2 acima de 88 %, enquanto que os catalisadores sem os promotores não alcançaram 60 % de estabilidade. Portanto, os materiais preparados nesta tese apresentam potencial para aplicações em catálise heterogênea, uma vez que a rota proposta é simples, rápida e utiliza baixo teor de combustível, produzindo catalisadores em escala nanométrica, com alta resistência a formação de coque, alta estabilidade e elevado rendimento de H2, além de permitir a substituição parcial do Ni por componentes de menor custo.


MEMBROS DA BANCA:
Presidente - 349770 - DULCE MARIA DE ARAUJO MELO
Externo à Instituição - RAIMUNDO CRISOSTOMO RABELO NETO - INT
Externo ao Programa - 1979301 - RENATA MARTINS BRAGA
Interno - 1308577 - SIBELE BERENICE CASTELLA PERGHER
Notícia cadastrada em: 13/12/2017 09:24
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