Banca de DEFESA: CAROLINA DA SILVA COSTA

Uma banca de DEFESA de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : CAROLINA DA SILVA COSTA
DATA : 10/04/2025
HORA: 09:30
LOCAL: Virtual
TÍTULO:

Hidrogenação Livre de Solvente do Ácido Succínico e da γ-Butirolactona: uma Abordagem Sustentável para Obtenção de Produtos de Alto Valor Agregado

PALAVRAS-CHAVES:

Hidrogenação seletiva, 1,4-Butanodiol, Tetrahidrofurano, Fluxo contínuo, Pellets, CO2 supercrítico e Processos verdes.

PÁGINAS: 160
RESUMO:

A γ-butirolactona (GBL) e o ácido succínico (SUC) são moléculas-plataforma amplamente utilizadas na produção de compostos de alto valor agregado. Por este motivo, o presente estudo teve como objetivo avaliar a hidrogenação desses compostos em meios sustentáveis, livres de solvente e empregando condições de dióxido de carbono supercrítico (scCO₂), com o uso de formas catalíticas micro e macroscópicas (pellets) de PdRe/SiO₂. Desta forma, o trabalho dividiu-se em três artigos. O primeiro artigo teve como objetivo principal avaliar o efeito de reações livre de solvente e com a adição de scCO2 como meio reacional na hidrogenação da GBL em batelada. Estas mesmas condições foram testadas na hidrogenação do SUC em batelada, que contou com a avaliação do efeito da temperatura, pressão de H2, massa de catalisador e teor de Re no catalisador. No terceiro artigo, foi desenvolvido catalisadores técnicos em forma de pellets de PdRe/SiO2 para o estudo da hidrogenação livre de solvente da GBL em sistemas em fluxo contínuo. Para isto, pellets com diferentes tratamentos térmicos (não calcinados e calcinados a 300 e 500 °C) foram avaliados e comparados com catalisadores em pó em sistemas em batelada. Em reatores de leito fixo, foi avaliado o efeito da temperatura, pressão, fluxo de GBL e de H2 e altura do leito. Os resultados demonstraram que o meio reacional teve grande impacto na seletividade da hidrogenação da GBL, apresentando-se como fator modulador da seletividade. Em condições livres de solvente, obteve-se 93% de seletividade para tetraidrofurano (THF). Já com a adição de scCO₂ (80 bar), a seletividade foi completamente deslocada para 1,4-butanodiol (BDO), alcançando 100%. Para o SUC, as condições mais severas de temperatura (280 °C), pressão (90 bar) e massa de catalisador (50 mg) resultaram em 75,3% de seletividade para THF.Nas reações em fluxo contínuo da GBL, excelentes resultados foram alcançados com os pellets calcinados a 300 °C, devido sua alta área superficial. Nas condições 175 °C, 50 bar de H2, vazão de GBL de 0,1 mL/min, vazão de H2 de 0,7 mL/min e altura do leito de 7 cm, foi atingido 52% de conversão de GBL e 86% de seletividade para BDO. Sendo assim, de um modo geral, os resultados obtidos no presente trabalho evidenciam a eficácia de abordagens livres de solventes e a versatilidade do scCO₂ como regulador de seletividade e reforçam o potencial destes sistemas em processos verdes e sustentáveis com seletividades inéditas para THF e BDO. Além disso, o trabalho sugeriu o desenvolvimento de catalisadores técnicos para aplicação em processos em grande escala.

MEMBROS DA BANCA:
Presidente - 1543286 - CAMILA GAMBINI PEREIRA COURTIAL
Interna - 1979301 - RENATA MARTINS BRAGA
Externa ao Programa - 1415657 - ANDREA OLIVEIRA NUNES - UFRNExterna à Instituição - FABÍOLA CORREIA DE CARVALHO
Externo à Instituição - PAULO FILHO MARQUES DE OLIVEIRA - USP
Externo à Instituição - PEDRO MIGUEL VIDINHA GOMES - USP