Banca de DEFESA: RODOLFO LUIZ BEZERRA DE ARAUJO MEDEIROS

Uma banca de DEFESA de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : RODOLFO LUIZ BEZERRA DE ARAUJO MEDEIROS
DATA : 23/02/2018
HORA: 08:30
LOCAL: Auditório do NUPPRAR
TÍTULO:

Síntese One-pot por Combustão Assistida por Micro-ondas de Catalisadores a base de Ni, Co e Fe para Produção de H2 via Reforma a Seco do CH4

PALAVRAS-CHAVES:

Síntese One-Pot, Microondas, Planejamento de Mistura, Ni, Fe, Co, Reforma do Metano e H2.

PÁGINAS: 100
RESUMO:

Catalisadores a base Ni, Co e Fe suportados em Al2O3 foram preparados de forma simples e rápida pelo método one-pot combustão assistida por micro-ondas, utilizando os nitratos como precursores e baixo teor de combustível (ureia). Os catalisadores foram calcinados a 550 ºC por 3 h e caracterizados por difração de raios X (DRX), redução à temperatura programada (TPR), fissisorção de N2 (BET-BJH), espectrometria de fluorescência de raios X (EDX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (MET) e termogravimetria (TG) com espectrofotometria de infravermelho por transformada de Fourier (FTIR) acoplado. A estrutura dos catalisadores na redução sob atmosfera de H2 e durante a reação de reforma a seco dos catalisadores foi investigada por difração de raios X in-situ. Os testes catalíticos foram realizados na temperatura de 700 ºC (ativação e reação) utilizando velocidade espacial de 72 Lh-1g-1 e razão CH4/CO2 igual a 1 durante 20 h. O planejamento estatístico de mistura foi delineado para estudar diferentes formulações dos catalisadores e verificar os seus efeitos no rendimento de H2. Os resultados indicam que as fases ativas apresentam tamanhos de partículas abaixo de 20 nm, alto grau de redução e área específica em torno de 200 m²/g. Nos testes catalíticos diferentes comportamentos foram observados, sendo os catalisadores bimetálicos Ni-Fe mais estáveis e ativos que os catalisadores bimetálicos Ni-Co, devido a maior formação da liga NiFe. A modelagem matemática para o rendimento de H2, com coeficiente de correlação (R²) de 0,9977, complementou os resultados dos testes catalíticos e foi utilizada para formular o catalisador trimetálico TA1 (8,7 %p de Ni e 1,3 %p Co e Fe). Por fim, na etapa de otimização, o catalisador TA1 foi promovido com Ce e Mg e ativado a 800 ºC, visando diminuir a formação do coque que provocou o encapsulamento da fase ativa, observado em todos os catalisadores testados. A atuação das vacâncias de oxigênio e a modificação da acidez da superfície pelo Ce e Mg, respectivamente, influenciaram fortemente o desempenho do catalisador TA1, no qual foram observados níveis de desativação abaixo de 12 %, enquanto que os catalisadores sem os promotores apresentaram desativações acima de 40 %. Portanto, os materiais desenvolvidos nesta tese apresentam potencial para aplicações em catálise heterogênea, uma vez que a rota proposta é simples, rápida e utiliza baixo teor de combustível, produzindo catalisadores em escala nanométrica, com alta resistência à formação de coque, alta estabilidade e elevado rendimento de H2, além de permitir a substituição parcial do Ni por componentes de menor custo.

MEMBROS DA BANCA:
Presidente - 349770 - DULCE MARIA DE ARAUJO MELO
Interno - 6347420 - MARCUS ANTONIO DE FREITAS MELO
Externo ao Programa - 1979301 - RENATA MARTINS BRAGA
Externo à Instituição - BRAULIO SILVA BARROS - UFPE
Externo à Instituição - EDISSON MORGADO JUNIOR - Cenpes